高熵材料是一类由五种或更多金属元素按近似等摩尔比例组成的材料，具有独特的单相晶体结构和微观特性。高熵效应、晶格畸变效应、扩散延迟效应及“鸡尾酒效应”等现象使得这些材料表现出优异的物理化学性质，如更好的热稳定性和高效的催化活性等，广泛应用于催化、能源存储等领域。高熵金属有机框架（HE-MOFs）作为高熵材料的重要分支，具备巨大的应用潜力。然而，由于金属离子与配体之间配位能力的差异，相关研究多集中于第四周期的低价金属元素上（Mn2+，Ni2+，Cu2+和Co2+等），这限制了其在多元化应用中的设计与优化。

吉林大学田戈副教授课题组首次合成了高熵、缺陷丰富且粒径较小（32 nm）的UiO-66型MOF（ZrHfCeSnTi HE-UiO-66），并通过增加构型熵提高其对多种金属离子掺杂的耐受性。该高熵材料的晶格畸变导致金属节点暴露度显著增加，从而生成了配位不饱和金属位点，浓度达到322.4 μmol/g，显著提高了路易斯酸碱位点的丰富性，进而提升了其在催化转移加氢（CTH）反应中的催化性能。实验结果和理论计算都证实了配位不饱和位点的存在有效地调节了HE-UiO-66的电子结构，增强了其与底物分子的相互作用和结合，有效降低了氢转移过程的能量势垒。同位素标记质谱法证实了CTH反应路径。构象熵的增加促进了HE-UiO-66的物理化学性质（尺寸、稳定性、缺陷、配位不饱和位点和路易斯酸碱性质）的改善。该研究为构建MOFs中的配位不饱和金属位点提供了一种新策略，为MOF材料功能化的扩展提供了前景。相关研究成果发表在Nat.Comm.杂志（Nat.Commun.2025, 16, 367）。

HE-UiO-66合成示意图及氢转移性能研究